Joseph Primoli fut aussi un collectionneur passionné de dessins et d’estampes.
La grande variété de documents (plus de 2000 pièces), qui s’étendent du XVIe au XXe siècle, désormais classés en catégories homogènes, permet de suivre un parcours autour de l’activité graphique et éditoriale italienne et européenne. La collection d’estampes provient en effet de legs, d’acquisitions et, pour une bonne partie, de recueils de gravures annexées aux revues d’art françaises et anglaises auxquelles le comte Primoli était abonné. Les lithographies et les chromolithographies sont vraisemblablement à relier à l’enfance et aux premières années d’adolescence du comte : ce sont notamment les planches en couleur de Charles Pinot représentant des contes pour enfants et publiées par la Nouvelle imagerie d’Épinal, ce sont aussi celles qui furent éditées par la Fabrique d’imagerie et librairie de Glèmare, la vaste galerie de portraits caricaturaux et parodiques, des œuvres d’Honoré Daumier et de Charles Philipon, de Gustave Frison, de Paul Gavarni, de Jules Platier, de Georges Goursat dit Sem. On trouve également une série datée de 1835, œuvre du caricaturiste George Cruikshank. La plupart des estampes datent de la période comprise entre le XIXe et le XXe siècle et rassemblent des eaux-fortes et des pointes sèches d’A. Appian, L. Flameng, C. Daubigny, E. Yon, J.-J. Veyrassat, A. Potémont Martial, Prévost, J. Hanotaux, P. A. Besnard, H. Somm, P. A. Massé. Certains d’entre eux furent des amis ou des connaissances du comte. Le noyau dur est constitué de la série de portraits de souverains, de nobles, d’hommes d’église, d’artistes et d’hommes de lettres à cheval entre le XVIIIe et le XXe siècle ; parmi eux se démarque un ensemble de gravures à la pointe sèche de la fin du XIXe siècle. On trouve aussi des gravures de vues, surtout de Rome, avec des œuvres telles que le recueil intitulé Ornamenti di fabriche antichi et moderni dell’alma città di Roma con le sue dichiarazioni fatte da Bartolommeo Rossi fiorentino […], du XVIIe siècle, des jardins de Rome, ou celles, plus récentes, documentées par les œuvres d’Antonio Acquaroni. Parmi les gravures réalisées aux XVIIe et XVIIIe siècles, il faut remarquer en particulier celles de B. Bossi et E. A. Petitot avec la série de Mascarade à la grecque dédiée à Monsieur le Marquis de Felino (Parme, 1771). Une riche série de gravures publiées par Johann Daniel Hertz (1693-1754) est composée d’eaux-fortes réalisées par divers artistes actifs entre 1730 et 1750, comme J. G. Hertel, T. Danbeck, T. Lobeck, J. Negelin, J. M. Steidlin, J. C. Steinberger, J. G. Thelot. Enfin, il faut signaler les noms de grands artistes comme Giovanni Battista Piranesi (1720-1778) avec la collection reliée intitulée Diverse maniere d’adornare i cammini, les gravures à l’eau-forte de Giovanni Folo (1764-1836), celles de C. Percier et P. L. Fontaine ou encore les gravures au burin de Luigi Calamatta (1802-1869).
